东京工业大学的研究人员发现，将小型合成分子固定在蛋白质晶体中，是研究化学反应中间体的有效方法。通过结合时间分辨序列飞秒晶体学，他们成功地观察到反应中心内的反应动力学和快速结构变化。这一创新方法在药物、催化剂和功能材料的设计中展现出巨大潜力。
大多数复杂的化学反应，无论是合成还是生物过程，通常不会直接将反应物转化为产物，而是通过形成短暂的中间体进行反应，直到最终产物的生成。深入了解这些过程对于能源、催化和医学等领域的进步至关重要。
然而，观察化学反应中的短寿命中间体是一项挑战，尤其是在原子水平上捕捉分子结构变化。时间分辨串行飞秒晶体学(TR-SFX)是一种前沿技术，通过发射极快的电子激光脉冲到结晶分子结构中，捕捉随后的衍射图案，从而记录反应的不同阶段。尽管TR-SFX具有强大的能力，但其应用主要集中在生物大分子上。
为了拓展这一技术的应用范围，来自日本的研究团队在上野隆文教授的带领下，决定利用TR-SFX分析合成化合物中的反应。他们采用创新方法，成功捕捉了Mn(CO)3释放一氧化碳(CO)的动力学，相关研究已于6月29日发表在《自然通讯》上。
研究人员面临的一个主要挑战是，TR-SFX在微晶体（如生物大分子形成的微晶体）中效果最佳。虽然小分子可以形成适合TR-SFX的晶体，但这些晶体通常紧密堆积，几乎没有反应发生的空间。
为了解决这些问题，研究团队开发了一种基于蛋清溶菌酶(HEWL)的创新策略。这种天然蛋白质不仅能形成适合TR-SFX的纳米孔结构，还与金属有强结合。研究人员利用这些特性，将含有Mn(CO)3的光敏化合物固定在HEWL晶体中，为研究CO释放反应提供了理想环境，该反应通过精确控制的光脉冲触发。
总体而言，通过分析TR-SFX获得的电子密度图变化，该方案显示出对目标反应的研究前景广阔。CO释放后，Mn中心通常在溶液中发生二聚化、空气氧化或沉淀，增加了机理研究的复杂性。上野表示：“通过在受限的蛋白质环境中分离Mn反应中心，我们能够对反应过程中产生的中间体进行详细分析。”
值得注意的是，实验结果与量子力学计算高度一致，验证了所提出的策略。“我们已经确定，通过使用蛋白质晶体作为基质，可以研究合成金属络合物的反应，包括识别任何中间结构，”上野总结道，“这一进展可能促进具有精确机制的人工金属酶的设计，赋予设计、控制和开发创新反应的能力。”
总之，这项研究开发的方法为涉及非生物成分的新药、催化剂和酶系统的智能设计提供了新思路。希望这一新工具能推动多个应用领域迈向下一代技术!
参考
作者:Basudev Maity 1*，光男正二 2*，罗方佳 3中根孝典 4——安倍聪 1小和田茂树 3,5姜俊民 5我是东野健介 3,5——田中荣 5,6， Thuc Toan Pham 1小岛真里子 1石川由纪 1田中纯子 1田佳欣 1野谷广树 1中藤裕人 1浅沼明日香 1，姚鑫晨 1岩田聪 5,6重田康寿 2南果惠理子 5,7*和Takafumi Ueno 1, 8*标题:实时观察一个me 使用多孔蛋白晶体和连续飞秒晶体学的tal络合物驱动反应中间体学报:自然通讯DOI: 10.1038/s41467-024-49814-9 1日本东京工业大学生命科学与技术学院2日本筑波大学计算科学中心，日本
3 jasri,日本
4日本大阪大学蛋白质研究所
5日本理化研究所春季中心
6日本京都大学医学研究生院细胞生物系
7日本东北大学先进材料多学科研究所
8生命系统材料学(LiSM)研究小组，国际前沿研究计划(IRFI)，日本东京工业大学
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